船舶柴油机废气排放是全球大气污染的主要来源之一。其中氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM)作为主要污染物构成严重的环境威胁,增加了人类健康的风险。鉴于船舶航运的特殊性,DPF采用被动再生技术显得十分必要。催化氧化技术作为一种最有希望应用于船舶尾气中DPF被动再生的技术,是柴油机碳烟催化燃烧领域的一个重要研究课题。钙钛矿氧化物因其低成本、高热稳定性和结构可灵活调变,在碳烟颗粒物的氧化和NOx还原中发挥着双重作用。然而,目前对钙钛矿B位阳离子与氧空位的协同作用机理还缺乏深入的研究;此外,钙钛矿表面的活性中心在碳烟催化燃烧中的作用尚不清楚。
日前,天津大学环境学院刘庆岭教授团队(http://catalysis.tju.edu.cn/)以船舶尾气中常见的碳烟颗粒为目标污染物,制备了一种经济高效的氧化型钙钛矿催化剂—LaAgCoO3,研究了Ag+掺杂与氧空位形成以及活性位点变化之间的相关性。研究表明,A位上的元素被Ag+部分取代后,催化性能的改善归因于更容易形成氧空位和在低温下增强了晶格氧的流动性。通过DFT计算证明Ag的掺杂可以降低表面氧空位的形成能,Co3+和氧空位之间存在一种协同作用。这项工作提出了在 LaAgCoO3 催化剂上 NO 辅助烟尘氧化的循环氧化还原机理,揭示了钙钛矿中氧空位的活性演化以及氧空位与相邻金属位点之间的相互作用机制,为合理设计高性能钙钛矿氧化催化剂提供了研究基础。
相关研究成果《Promotion of A-site Ag Doped Perovskite for the Catalytic Oxidation of Soot: Synergistic Catalytic Effect of Dual Active Sites》已被国际高水平期刊ACS CATALYSIS(IF: 13.084)接收。文章第一作者为环境学院博士生何丽君,天津大学环境学院为第一署名单位。
刘庆岭教授团队长期致力于大气污染控制领域的研究,在挥发性有机物处理和移动源尾气治理方面取得了一系列研究成果,近五年在Environmental Science & Technology,Applied Catalysis B: Environmental, Chemical Engineering Journal, Langmuir, Applied Catalysis A: General, Green Chemistry, Ultrasonic Sonochemistry, Applied Surface Science, Journal of Chemical Technology and Biotechnology , Chemosphere, ChemCatChem等国际期刊发表论文40余篇。