天津大学科学技术发展研究院

天津大学环境学院纪娜团队在木质素加氢脱氧制取环烷烃领域取得重要进展,相关成果作为封面文章发表于国际知名期刊ACS Catalysis

日期:2022-05-09 作者: 浏览:


木质纤维素是生物能源的主要来源。利用生物基燃料和材料可以减少环境排放,也有助于改善经济。木质素纤维素可以大量获得于农业残留物以及纸浆/造纸、糖和生物乙醇生产设备中。木质素是木质纤维素生物质的重要组成部分,其重量占15-35%(能量占40%)。它是第二大异质性天然有机生物聚合物,其生产潜力超过3000亿吨/年。迄今为止,从生物质中获得的木质素的商业应用较少。目前,在全球范围内,研究人员都在努力提高其附加值。为了实现木质素高效转化制备环烷烃,催化剂需要有较高的加氢脱氧能力,其中,符合要求的贵金属催化剂碍于其高昂的价格,无法广泛的应用,Ni基催化剂具有强加氢能力,但是脱氧能力不足,易产生大量的醇类化合物。Ni2P催化剂,由于Ni周围电子环境的改变,具有良好的加氢脱氧能力。因此,开发一种高效的磷化镍催化剂用于木质素转化制备环烷烃是非常重要的课题。

日前,天津大学环境学院纪娜教授团队开发了一种新型的水滑石基磷化镍催化剂(Ni2P-Al2O3)的合成策略。由于水滑石的锚定效应,使高负载Ni也不会发生团聚现象,实现催化剂高负载和高分散性兼具的特征。用红磷对水滑石基Ni催化剂进行原位磷化形成Ni2P,制备过程简单,还原温度降低到500℃。这种小粒径,高分散的催化剂具有丰富的活性位点和酸性位点,具有强大的底物和H2活化能力,暴露出更多的利于断裂C-O键的Ni(2)位点,从而表现出对木质素良好的加氢脱氧能力,高选择性产出环烷烃。Ni2P-Al2O3催化剂250℃,5MPa H2,3h条件下对一系列木质素模型化合物的加氢脱氧反应中,获得了100%的转化率和高于85%的环己烷收率。此外,Ni2P-Al2O3在解聚更复杂的木质结构(包括木质素油和木质素)时,也表现出很高的加氢脱氧活性。相关研究成果《Highly selective hydrodeoxygenation of lignin to Naphthenes over three-dimensional flower-like Ni2P derived from hydrotalcite》已作为封面文章发表在国际知名期刊ACS Catalysis(IF=13.084)(https://pubs.acs.org/toc/accacs/12/2?ref=pdf

纪娜教授团队长期致力于开发生物质高效转化的新型催化剂材料以及绿色环保的高效转化过程,研究课题具有重要的理论研究价值及广阔的应用前景,力求为生物质可再生资源转化利用提供一条全新的绿色转化途径。近年来在国际高水平学术期刊Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, ChemSusChem, Green Chemistry, Journal of Catalysis, Journal of Energy Chemistry, enewable & Sustainable Energy Reviews, ACS Sustainable Chemistry & Engineering发表SCI研究论文80余篇,H-Index指数28。


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