天津大学科学技术发展研究院

天津大学环境学院纪娜团队Appl. Catal. B-高温稳定水滑石基硫化钴钼催化剂实现木质素高效定向转化制取芳烃

日期:2022-05-03 作者: 浏览:


生物质资源丰富、来源广泛,是唯一能提供液体生物燃料的可再生资源。相比传统的石油基航油,生物航油的巨大优势在于使用过程中CO2的排放在生命周期内呈中性,能显著降低温室气体的排放。木质素的结构和特性使之在制备环烃化合物方面具有天然优势。若能选择性断裂其结构中的C-O及C-C键,就可以有效地将木质素降解为含1-2个苯环的单体或者二聚体小分子,进一步通过催化加氢脱氧则可转化为含有合适碳数(C8-C16)的航油燃料。为了实现木质素高效转化制备芳烃化合物,催化剂不仅需要具备高活性以及对芳烃的高选择性,同时需要具备很好的抗硫性以及循环稳定性。针对硫化物催化剂,其反应活性和选择性以及催化剂在反应条件下的稳定性仍有待进一步提高;并且关于催化剂活性中心与反应产物的应答机制以及反应机理仍有待进一步研究证实。因此,硫化物催化剂上木质素催化转化研究仍是一个极具挑战性的课题。

日前,天津大学环境学院纪娜教授团队结合水滑石材料的结构特点,构建了Mo掺杂的Co9S8纳米粒子锚定在Al2O3的新型催化材料。Mo以Mo-S-Co共价键的方式分布在Co9S8中Co位点的正上方,该位点的形成诱导了Co-Mo电子转移,促进了二苯醚及苯酚结构中O原子在活性位点上的垂直吸附。解决了硫化物催化剂循环稳定性差的问题,实现了催化剂至少10次循环内催化木质素定向制取芳烃的活性不变,揭示了催化构效关系、催化反应机理以及催化剂的稳定机制。该工作为木质素的转化利用以及高效稳定催化剂的设计提供了理论基础与指导意义。相关研究成果《Fabricating high temperature stable Mo-Co9S8/Al2O3 catalyst for selective hydrodeoxygenation of lignin to arenes》已发表在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental (IF=19.052)(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121067)。

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纪娜教授团队长期致力于开发生物质高效转化的新型催化剂材料以及绿色环保的高效转化过程,研究课题具有重要的理论研究价值及广阔的应用前景,力求为生物质可再生资源转化利用提供一条全新的绿色转化途径。近年来在国际高水平学术期刊Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, ChemSusChem, Green Chemistry, Journal of Catalysis, Journal of Energy Chemistry, Renewable & Sustainable Energy Reviews, ACS Sustainable Chemistry & Engineering发表SCI研究论文80余篇,H-Index指数28


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