作为一类典型的人造纳米反应器,金属担载型中空碳纳米结构(MHC纳米反应器)以其可调节的微环境效应在能源催化领域中展现出显著的结构性优势。通过对MHC纳米反应器关键结构参数的精准控制,可以靶向调节其在纳米尺度上的中空微环境以诱导特定反应目的的达成。其中,空腔限域效应被认为是一种有利于促进催化性能提升的基本微环境效应之一。尽管众多研究已提供了关于空腔限域效应改善催化效率的实验性证据,但其形成机理目前尚未得到明确阐释。
日前,我校环境学院与西藏大学理学院、中山大学农学院、中国科学技术大学等单位合作发表研究文章,基于生物质基乙酰丙酸加氢探针反应解析了金属担载型中空碳纳米结构(MHC纳米反应器)空腔限域效应的形成机制。文章表明MHC纳米反应器的空腔限域效应本质上是一种由电子金属—载体作用效应、底物富集效应与底物扩散效应叠加形成的综合性效应,MHC纳米反应器的独特结构与电子特性对其空腔限域效应的形成具有显著影响。此研究为中空纳米反应器微环境效应的理解、控制与利用提供了理论支撑,并进一步展示了其在构建可持续生物质能源催化体系中的潜在优势。
上述研究成果在线发表于国际期刊Angewandte Chemie International Edition,第一作者为天津大学环境学院2018级博士生于志昊。目前,上述文章已被Angewandte Chemie International Edition遴选为热点文章(Hot Paper),并成功入选为该期刊的卷首封面文章。Angewandte Chemie International Edition是化学研究领域的国际顶级期刊,影响因子为15.336,中科院分区1区(TOP期刊),该期刊出版范围覆盖了整个化学研究领域,通常仅报道具有高度原创性和显著领域影响力的前沿性研究成果。此外,该成果被科学温故社、X-MOL资讯、催化计、纳米人等科研公众号广泛报道。
文章信息: Ru Nanoparticles Loaded Hollow Carbon Spheres as Nanoreactors for Hydrogenation of Levulinic Acid: Explicitly Recognizing the Void-Confinement Effect Zhihao Yu, Na Ji, Jian Xiong, Xiaoyun Li, Rui Zhang, Lidong Zhang, Xuebin Lu* Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60 (38): 20786–20794. 原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202107314